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JACS:双金属电催化剂协同增强CO2还原作用

作者:永乐国际 来源:永乐国际 日期:2019-11-03 16:42 人气:

  众所周知,太阳能和风能是可再生的能源,取之不尽,用之不竭!因此,利用可再生能源来电化学还原二氧化碳变成有价值的化学物质和燃料是一种可持续的策略,同时还可降低温室效应。但是目前的电催化剂基本都缺乏高的催化活性和选择性,导致CO

  由于CO2还原电催化剂的性能通常受其催化活性对CO结合能的火山型依赖性的,与其他反应中间体(*COOH、*CHO或*COH)的结合能也是成比例增长。在Cu、Au、Ag等金属上,由于与*H的弱结合了氢的析出,所以反应速率主要受到CO2活化的,即*COOH的形成。而Pt、Pd和Ni等金属易与CO结合并可以轻松活化CO2,但易发生CO中毒。

  众所周知,合金化是一种获得比单金属催化剂更高催化活性的常用方法。通过研究发现Pd-Au双金属合金催化剂也可用于CO2还原,并且催化活性得到一定的增强,但是这些研究主要集中在使合金成分与电催化性能的关系上。若合金表面仍然包含单个元素的连续集合体,则仍可能存在上述的单金属催化剂的因素。因此,需要对活性位点的原子结构进行基本的了解和精确控制,以便获得比单金属催化剂更好的催化性能。

  基于上述这些问题,美国约翰霍普金斯大学的Chao Wang和Tim Mueller(共同通讯作者)联合报道了一种Pd-Au双金属电催化剂具有协同催化作用,用于CO2还原。通过在Au NPs表面涂上一定剂量的钯,合成了一系列的Pd@Au电催化剂,从而产生了包含不同尺寸Pd原子的双金属表面。其中,Pd含量与CO2还原成CO的催化活性呈非线性关系。密度泛函理论计算表明,具有原子分散Pd位点的Pd@Au催化剂比纯Au催化剂有较低的CO2活化能垒,同时与纯Pd催化剂相比,与Pd结合的*CO中间物生成的毒性更小,从而实现最高的二氧化碳还原活性。该研究以题为“Ensemble Effect in Bimetallic Electrocatalysts for CO2Reduction”发布在国际著名期刊JACS上。

  (f)法拉第效率(FEHCOO-)和部分电流密度(JHCOO-)向甲酸盐依赖于Pd@Au纳米颗粒中的Pd含量。

  综上所述,作者通过用控制不同剂量的Pd修饰的Au NPs,合成了一系列Pd@Au电催化剂。研究发现它们将CO2还原为CO的催化活性表现出依赖于Pd含量的非线性行为,因为对于不同Pd集合体尺寸上*CO和*COOH吸附能也不太。具有Pd原子分散的Pd-Au双金属表面具有比纯Au更低的CO2活化能垒,并且与纯Pd相比,与Pd结合的*CO中间物导致的毒性也更小。其中,Pd的二聚体很可能平衡了这两种因素。总之,该工作着重介绍了用于开发高级催化剂的活性位原子结构的精细调控,为开发其他多金属催化剂提供了一种新思。

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